近日🧑🍳,意昂3食品學院薛斌副教授與美國約翰斯·霍普金斯大學化學和生物分子工程系Chao Wang教授團隊在《Science Advances》期刊上發表題為COelectroreduction on single-atom copper的研究文章。論文鏈接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ade3557。薛斌副教授為論文的共同第一作者之一🤴🏻🦂,意昂3為合作單位之一。這篇論文是薛斌副教授2019至2020年赴美擔任訪問學者期間獲得的科研成果。《Science Advances》是權威的國際學術期刊《Science》的子刊之一👼🏿,發表多個學科領域及交叉學科領域有影響力的研究論文和評論。
碳達峰和碳中和是全球科學和技術領域共同關註的研究熱點☄️。采用電化學方式將二氧化碳轉化為高附加值化學品是減少碳排放並且變廢為寶的理想途徑。相對而言,二氧化碳被電還原為一氧化碳(CO)較為容易實現,而進一步將一氧化碳耦合為兩個碳原子以上的碳氫化合物,如乙烯、乙醇👨👩👧👦、乙酸酯和丙醇等則更為困難。更重要的是,學術界目前對電催化過程中碳─碳耦聯機製的基本理解還不是很深入,而這正是設計和開發高能量和碳轉化效率的電化學還原二氧化碳系統的關鍵👩🏼💻。
本文報道了一氧化碳在單原子銅(Cu)電催化劑上的電還原反應,並發現了一種新型反應機製。在合成的聚合物氮化碳與銅的復合材料中,銅物種以原子級別高分散形式存在🧗♂️,銅在氮化碳襯底上配位形成了高密度的銅—氮基團。研究團隊將化學吸附、電催化和量子化學計算等多種手段相結合🔉,深入探索了催化機製。與已知的銅金屬表面的朗繆爾—邢歇伍德(Langmuir-Hinshelwood)機製不同🧔🏿,一氧化碳在銅單原子位置上的吸附限製使吸附態一氧化碳和氣態一氧化碳分子之間的碳—碳偶聯成為一種埃利—裏迪爾(Eley-Rideal)類型🌼。孤立分散的銅活性位點也選擇性地穩定了關鍵的反應中間體,同時決定了反應以不同的途徑向不同的多碳產物方向進行🕠👰🏻♂️。此外💁🏼,本文還確定了不同的兩個碳原子中間體在單原子銅位點上的碳—碳偶聯後的相對穩定性,這解釋了相對於其他包含兩個碳原子的碳氫化合物,它們對乙酸酯具有更高選擇性。這一工作表明了單原子電催化劑在開發金屬銅以外的一氧化碳和二氧化碳還原電催化劑方面具有巨大潛力🤟。
薛斌上副教授,碩士生導師🏃🏻♂️➡️🔼,為是食品學院“水產品高質化利用”高水平地方高校創新團隊成員和“食品科學與工程”高原學科團隊成員🪰,長期從事無機材料在食品質量與安全方面的應用研究🪬,研究領域包括納米酶化學傳感、熒光化學傳感、光電催化傳感🥢🙍🏼♀️、水凝膠抗菌、生物質高分子基氣凝膠等💅。